Kurzfassung
Die rasante Laserentwicklung und insbesondere die technologischen Fortschritte im Bereich der freien Elektronenlaser haben große Erfolge sowohl in der theoretischen als auch in der experimentellen Atom-, Molekül- und optischen Physik eingeleitet. Dank der hohen Intensitäten und gleichzeitig kurzen Pulsdauern kann Licht-Materie-Wechselwirkung
unter extremen Bedingungen im nichtlinearen Regime im Hinblick auf die Dynamik und die Eigenschaften der Materie untersucht werden. Die neuen Möglichkeiten der freien Elektronenlaser im Röntgenbereich haben die Bedeutung der nichtlinearen Optik auch in den Bereich der Röntgenstrahlung erweitert. Ich zeige in meiner Arbeit, wie der Bereich des nichtlinearen Ansprechverhaltens ausgeschöpft werden kann, um verborgene Information über Resonanzstrukturen zu erhalten, die im linearen Bereich nicht aufgelöst werden kann. Dies eröffnet Aussichten für zukünftige Anwendung in der Untersuchung von diversen, komplexen Systemen mithilfe von freien Elektronenlasern.
Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Wechselwirkung von atomaren Systemen mit einer abgeschlossenen äußeren Schale mit ultrakurzen und starken Laserpulsen. Das Hauptaugenmerk bei der Untersuchung der Eigenschaften der Atomhülle liegt auf dem nichtlinearen Antwortverhalten und den Korrelationen zwischen den Elektronen. Mehrere Erweiterungen des Softwarepakets XCID für Mehrelektronensysteme werden beschrieben und deren Anwendungen werden in verschiedenen Projekten demonstriert; neue Möglichkeiten der numerischen Methode wurden durch die Implementierung der Berechnung von Photoelektronenspektren und Eigenzuständen des Vielteilchen-Hamiltonoperators realisiert.
Das hier behandelte Forschungsgebiet umfasst 1) den Starkfeldbereich, in dem das diabatische Verhalten in der Tunnelionisierung insbesondere für kürzere Pulsdauern als ein optischer Zyklus diskutiert wird; 2) das XUV Regime, in dem wir zum ersten Mal zeigen, dass kollektives Verhalten im nichtlinearen Regime bei resonanter Anregung neue Information preisgibt; und 3) den für freie Elektronenlaser-Experimente relevanten (harten) Röntgenbereich, in dem wir die Bedeutung der Mehrphotonenphysik im Hinblick auf angestrebte zukünftige Intensitäten verdeutlichen. Unsere Analyse des Experiments bei FLASH über die riesige Dipolresonanz der 4d Schale von Xenon im nichtlinearen XUV Regime enthüllt die Existenz von zwei unterliegenden Resonanzen. Zum ersten Mal rechtfertigen Messungen der Zweiphotonen-Absorption die Vorhersage von Unterstruktur und beweisen die Wichtigkeit der Korrelationseffekte im nichtlinearen Regime.
All diese Studien beschreiben Dynamik und Eigenschaften der Systeme nach derWechselwirkung mit einem bestimmten Puls. Wir stellen auch die inverse Frage: Wie muss der Puls aussehen, um ein bestimmtes Photoelektronenspektrum zu erhalten? Das Ergebnis der Ionisierung soll optimiert werden, der Puls soll die Elektronen lenken. Zielsetzung der kohärenten Optimierung des Pulses ist, ein vorgegebenes Spektrum zu erhalten. Der Lichtpuls kann in Bandbreite, Amplitude und Pulsdauer beschränkt werden, um experimentelle Durchführbarkeit sicherzustellen. Wir runden so das Gebiet der Ionisierung von Mehrelektronensystemen ab und identifizieren Möglichkeiten für zukünftige Entwicklungen.
Rapid developments in laser technology and, in particular, the advances in the realm of free-electron lasers have initiated tremendous progress in both theoretical and experimental atomic, molecular and optical physics. Owing to high intensities in combination with short pulse durations we can enter the utterly nonlinear regime of light-matter interaction and study the dynamics and features of matter under extreme conditions. The capabilities of x-ray free-electron laser sources have promoted the importance of nonlinear optics also in the x-ray regime. I will show in my thesis how we can exploit the nonlinear response regime to reveal hidden information about resonance structures that are not resolved in the weak-field regime. This prospect points to many applications for future investigations of various complex systems with free-electron lasers. In the present thesis the interaction of atomic closed-shell systems with ultrashort and strong laser pulses is investigated. Over a broad photon-energy range the characteristics of the atomic shell are studied with a particular focus on the nonlinear response regime and on electron correlation effects. Several computational extensions of the XCID package for multi-electron dynamics are presented and their applications in various studies are demonstrated; a completely new capability of the numerical method is realized by implementing the calculation of photoelectron spectra and by calculating eigenstates of the many-electron Hamiltonian. The field of study within the present work encompasses 1) the strong-field regime, where the question of the adiabatic character in tunneling ionization is discussed and analyzed, especially for the case of few-cycle pulses; 2) the XUV regime, in which we show for the first time that the collectivity in resonant excitation reveals new information; and 3) the (hard) x-ray regime, which is highly relevant for x-ray free-electron laser experiments, and where we show how important two-photon absorption in this regime can be at the envisaged high intensities at future hard x-ray sources. Analyzing the experiment carried out at FLASH by physicists from the European XFEL, our study of the well-known giant dipole resonance of the $4d$ shell in atomic xenon in the nonlinear regime brings to light the existence of two underlying resonances. For the first time, the experimental measurements of two-photon absorption of xenon legitimate the theoretical prediction of its substructure and demonstrates that collective effects are essential to describe the electronic response in the two-photon regime. All of these studies are concerned with the dynamics and the result upon irradiation with specific pulses. We address also the inverse question: How must the pulses be shaped in order to achieve a certain photoelectron spectrum? We wish to optimize the result of the ionization procedure and, thereby, to steer electrons. The coherent control objective is discussed by forcing the pulse to generate a predetermined photoelectron spectrum. The light pulses can be restricted in bandwidth, amplitude and duration so as to assure experimental feasibility. In this way, we complete the picture of ionization of multi-electron systems by strong and short laser pulses over a broad frequency range and identify possible directions for future developments.